一起连环凶杀案掀起了城市的狂欢与躁动，数起案件中受害者均遭虐待致死，且充满仪式感，所有线索都与一个人有关——精通犯罪心理学的天才神探方木（邓超 饰）。在与同事米楠（刘诗诗 饰）调查案件时，方木发现曾经是自己高中同学的江亚（阮经天 饰）似乎深藏很多秘密。此时网络上出现名为“城市之光”的用户，以发起投票的方式让大众决定律师任川（郭京飞 饰）的生死，方木、米楠等警察虽然用尽一切办法，依然无法阻止这场“以暴制暴”的黑暗审判，这座城市陷入了混乱的旋涡。紧要关头，方木觉察到江亚的妻子魏巍（林嘉欣 饰）竟然是解锁江亚秘密的重要证人，就在真相即将大白的关键时刻，一场惊人变故突如其来.....

承接《四大名捕2》，无情（刘亦菲 饰）离开后，冷血（邓超 饰）为追查捕神死因回到六扇门，“四大名捕”分崩离析，名存实亡。此时，皇宫却出大乱。不愿被困皇宫的宋徽宗（苏有朋 饰）执意微服出访，却遭刺杀，而后皇帝失踪。冷血、铁手（邹兆龙 饰）、追命（郑中基 饰）联手追查，无情冷眼旁观、伺机复仇，一个潜藏已久的惊天阴谋即将彻底浮现，武功盖世的幕后黑手也行将出手，“四大名捕”将迎来生死之决、终极一战。

多事的追命（郑中基 饰）、铁手（邹兆龙 饰）耍花招，撮合冷血（邓超 饰）、无情（刘亦菲 饰）这对小情人，神侯府上下正其乐融融，空气却传来浓烈的血腥味道，三里之外的城郊老宅，杀人凶案正在发生！ 四大名捕前往现场，奋力追凶。 六扇门接获消息，捕神（成泰燊 饰）也带同姬摇花（江一燕 饰）等前来了解案情，双方合并追查，发现此案与六扇门早前追查的几宗灭门案有牵连。 悬案未决，六扇门却在碑林发现了捕神的尸体，而此前正是诸葛先生（黄秋生 饰）约捕神在碑林见面，一切线索都指向了诸葛先生。为探明真相，诸葛正我回到碑林查看，没想到却碰到了一位绝迹江湖多年的老朋友。双方对峙之时，四大名捕和六扇门也相继赶到，再生枝节。六扇门将诸葛先生和无情收押天牢。 四大名捕群龙无首，名存实亡。此时，王爷（李子雄 饰）忽访天牢，奉皇上旨意要即刻治无情死罪。铁血大牢之内，一场权力、仇恨、爱情、友情的角力就此展开……

沉底七年的水库灭门凶案，三个懵懂青年因一念之差成为背负罪孽的亡命狂徒。 为了赎罪，三人拼命工作，低调做人。他们不娶妻，不交友，偏居一隅合力抚养一个叫"尾巴"的女童。心智过人的"协警"辛小丰（邓超 饰），习惯性地用自己的左手捻灭燃烧的烟头，他是"刑警"伊谷春（段奕宏 饰）最得力的拍档，也是伊谷春从没放弃过怀疑的对象；伊谷春的妹妹伊谷夏（王珞丹 饰）对"的哥"杨自道（郭涛 饰）一见钟情，却屡遭拒绝；看守鱼排的"渔夫"陈比觉（高虎 饰），常与他们会合于城郊小屋，这一切的背后，还有一双热衷于偷窥的眼睛，又突然闯入一名同性恋者…… 灼烈揪心的追凶之途上，父女之情、同性之谊，交揉罪与义，情与法，在故事结尾却发生了变化……

明朝的安全机构"神侯府"与"六扇门"之间为破同一件大案,斗智斗勇但最后齐心协力侦破案件的故事.